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，在蒙古人統治西夏的過程中，也起到了關鍵作用。除此之外，耶律楚材還向成吉思汗諫言，禁止州郡官吏擅自徵發殺戮，使貪暴之風稍斂。
公元1227年，成吉思汗二十二年。一代天驕成吉思汗在征伐西夏途中病逝，按照蒙古傳統的 “幼子守灶” 習俗，成吉思汗的幼子拖雷繼承了父親的大部分軍隊和財產，成為實力最強的宗王。然而，成吉思汗生前已指定第三子窩闊臺為繼承人，這一決定卻因傳統習俗的影響而面臨諸多挑戰。
公元1229年，窩闊臺汗元年。蒙古宗王和大臣們在怯綠連河（今克魯倫河）畔舉行忽裡勒臺大會，商議推舉新的大汗。在大會上，窩闊臺雖有先王遺命在身，但他出於種種考慮，一再謙讓，導致大會遲遲無法確定登基日期。耶律楚材深知此事的緊迫性，他明白如果汗位長期空缺，蒙古帝國內部很可能會因權力爭奪而陷入混亂。於是，他挺身而出，以占卜者和先王侍從的身份，向拖雷進諫道：“社稷大事，不可久拖，遲則生變。” 耶律楚材的這番話，言辭懇切，切中要害，讓拖雷意識到了問題的嚴重性。在耶律楚材的勸說下，拖雷最終決定支援窩闊臺即位，其他宗王和大臣們也紛紛表示擁護。
為了確保窩闊臺的即位儀式莊重、規範，耶律楚材還參與了登基典禮禮儀的制定。他參照中原王朝的傳統禮儀，結合蒙古的習俗，精心設計了一套既體現大汗權威，又能被蒙古人接受的儀式。在登基典禮上，耶律楚材引導親王察合臺率領皇族和群臣向窩闊臺行跪拜之禮，明確了君臣之間的尊卑秩序。這一舉措，在蒙古歷史上具有重要意義，它標誌著蒙古帝國開始向更加規範化、制度化的方向發展 。
窩闊臺順利即位後，對耶律楚材的輔佐之功感激不已，對他愈發信任和重用，被譽為“社稷之臣”。耶律楚材也由此迎來了自己政治生涯的巔峰時期，得以在更大的舞臺上施展自己的才華和抱負，為蒙古帝國的發展和繁榮貢獻力量 。
公元1231年，窩闊臺汗三年。耶律楚材被任命為中書令，正式成為宰相，他開始全面構建蒙古帝國的政治、經濟、文化制度。
在窩闊臺即位之前，蒙古帝國的財政收入主要依賴於戰爭掠奪，這種方式不僅不穩定，而且對被征服地區的經濟造成了極大的破壞。耶律楚材深知，要想實現蒙古帝國的長治久安，必須建立一套穩定、有效的財政稅收制度。
耶律楚材向窩闊臺提出了設立十路徵收課稅所的建議。他認為，透過對中原地區的農田、商業、鹽鐵等行業進行徵稅，可以為蒙古帝國提供穩定的財政收入。窩闊臺採納了他的建議，下令在燕京、宣德、西京、太原、平陽、真定、東平、北京、平州、濟南等十路設立徵收課稅所，並將課稅所負責人的人事任命權交給耶律楚材。
耶律楚材精心挑選了一批經驗豐富、德才兼備的文人擔任課稅所的負責人，其中大部分都是他在燕京的舊友。這些人熟悉中原地區的經濟情況和稅收制度，能夠有效地開展徵稅工作。在耶律楚材的領導下，十路徵收課稅所迅速建立起來，並開始按照規定的稅率和稅種進行徵稅 。
為了確保稅收工作的順利進行，耶律楚材還制定了一系列嚴格的管理制度。他規定，課稅所必須定期向朝廷上報稅收情況，不得隱瞞或虛報；同時，對貪汙受賄、徇私舞弊等行為進行嚴厲打擊，一經發現，絕不姑息。這些措施有效地保證了稅收的公正和透明，提高了稅收工作的效率和質量。
在耶律楚材的努力下，十路徵收課稅所取得了顯著的成效，各地徵收的賦稅錢糧源源不斷地運抵蒙古汗廷，窩闊臺看到堆積如山的金銀、布帛和糧食，大為驚喜。他對耶律楚材的才能和貢獻給予了高度評價，將蒙古帝國的政務大權託付給他。
蒙古帝國在崛起的過程中，主要依靠習慣法來維持社會秩序。然而，隨著帝國疆域的不斷擴大和統治人口的日益增多，這種簡單、原始的法律體系逐漸暴露出諸多弊端，如刑罰嚴苛、缺乏統一標準等，給社會穩定帶來了嚴重威脅。於是，耶律楚材對法律制度進行改革和完善。
耶律楚材首先對蒙古習慣法中一些不合理、過於嚴苛的條款進行了修訂。例如，在蒙古傳統習慣中，盜竊者往往會被處以死刑，這一刑罰過於嚴厲，容易引發社會矛盾。耶律楚材建議窩闊臺，根據盜竊財物的多少來確定刑罰的輕重，對於情節較輕的盜竊行為，可以採用罰款、杖責等方式進行處罰。這一建議得到了窩闊臺的採納，使得蒙古法律更加人性化和公正。此外，耶律楚材還針對蒙古軍隊在戰爭中經常出現的屠城、掠奪
