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當時，蒙古人篤信薩滿教，對占卜極為重視，每逢重大決策，都要透過占卜來預測吉凶。耶律楚材憑藉著對天文、曆法、術數等知識的精通，以及對《易經》的深刻理解，常常能夠準確地解讀天象和占卜結果，為成吉思汗的決策提供有力的支援。在一次出征前，成吉思汗讓耶律楚材進行占卜，耶律楚材根據自己的所學，預測此次出征將大獲全勝。成吉思汗深信不疑，毅然率軍出征，結果正如耶律楚材所料，蒙古軍隊取得了輝煌的勝利。此事之後，成吉思汗對耶律楚材愈發信任，幾乎言聽計從。
公元1219年，成吉思汗十四年。成吉思汗決定西征花剌子模，耶律楚材跟隨成吉思汗西征。在漫長而艱苦的西征途中，耶律楚材充分發揮了自己的才能，為蒙古軍隊做出了諸多貢獻。他不僅利用自己的占卜知識，為軍隊選擇合適的行軍路線和紮營地點，還運用醫學知識，救治了許多受傷計程車兵，贏得了士兵們的尊敬和愛戴。
在尋思干城駐紮期間，耶律楚材發現當地與中原曆法的差異，這給人們的生活和生產帶來了諸多不便。於是，他決心制定一部適合當地的新曆法。耶律楚材憑藉著深厚的天文曆法知識，以及對當地氣候、地理等情況的深入瞭解，經過長時間的研究和推算，最終編制出了《徵西庚午元歷》。
這部曆法不僅融合了中原曆法和西域曆法的優點，還對一些天文現象做出了更為準確的解釋和預測，在當時具有很高的科學性和實用性。《徵西庚午元歷》的問世，不僅解決了當地曆法混亂的問題，也為蒙古帝國在西域地區的統治和管理提供了便利，進一步彰顯了耶律楚材的卓越才能。
在尋思干城駐紮不久，耶律楚材又隨成吉思汗西征至霍闡沒輦、賽藍以南的大河之側、阿里馬城，最後留居在高昌城（今新疆吉木薩爾境內），前後一共六年。耶律楚材在成吉思汗身邊，不僅參與軍事決策，還多次利用自己的占卜術為成吉思汗解疑釋惑，贏得了成吉思汗的信任，備受器重。《元史·耶律楚材傳》記載：“指楚材謂太宗曰：‘此人天賜我家。爾後軍國庶政，當悉委之。’”
此外，耶律楚材在西征過程中，還積極參與了文化交流活動。他與當地的學者、文人進行了廣泛的接觸和交流，互相學習，互相借鑑，促進了不同文化之間的融合與發展。他將中原地區的儒家思想、詩詞歌賦、書法繪畫等文化藝術傳播到了西域地區，同時也吸收了西域地區的文化精華，豐富了自己的知識儲備和文化素養。耶律楚材在此期間寫了很多文章，創作了最有代表性的“西域詩”。他的西域詩不僅描繪了雄奇壯美的西域風光，還展現了獨具特色的異域風情，同時也抒發了思念家鄉、友人的真摯情感，以及人生仕途的感慨和盼望統一的情懷。這些詩歌不僅代表了耶律楚材詩歌創作的最高水平，也是元初詩壇中的翹楚。
公元1226年，成吉思汗二十一年。蒙古征服西夏的戰爭爆發，耶律楚材跟隨成吉思汗進入西夏境內。攻破靈武后，蒙古將士們紛紛爭搶金銀財寶、婦女牲畜，場面一片混亂。然而，耶律楚材卻與眾不同，他對這些財物視而不見，而是專注地收集遺落的書籍數部以及數擔西夏特產大黃藥材 。
當時，眾人對耶律楚材的行為感到十分不解。在他們眼中，大黃不過是一種普通的草藥，怎能與金銀財寶相提並論？但耶律楚材卻深知大黃的價值，他憑藉著自己淵博的醫學知識，預見到了大黃在未來可能發揮的重要作用。果然，不久之後，軍隊中疫病橫行。由於士兵們長期在外征戰，風餐露宿，生活條件艱苦，身體抵抗力下降，疫病迅速在軍中蔓延開來。患病計程車兵們高熱不退、腹痛腹瀉、精神萎靡，病情十分嚴重。一時間，軍中人心惶惶，士氣低落。
就在眾人束手無策之時，耶律楚材站了出來。他想起了之前收集的大黃，於是迅速將大黃分發給患病計程車兵，讓他們煎服。奇蹟發生了，服用了大黃計程車兵們病情逐漸好轉，高熱退去，腹瀉停止，精神也慢慢恢復。最終，數萬名士兵得以痊癒，這場疫病得到了有效的控制。耶律楚材巧用大黃救治數萬士兵的事蹟，在軍中傳為佳話。將士們對他的敬佩之情油然而生，成吉思汗更是對他讚不絕口，稱他為 “神仙”。
實際上，耶律楚材並非有什麼超自然的力量，他之所以能夠準確判斷併成功救治士兵，完全得益於他自幼對醫學知識的廣泛涉獵和深入研究。他精通醫理，瞭解大黃的藥用功效，知道大黃具有攻積滯、清溼熱、瀉火、涼血、祛瘀、解毒等多種作用，對於治療當時士兵們所患的疫病具有顯著療效。而耶律楚材蒐集的書籍資料
