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龐統被開除後，立馬寫信給劉備，他告訴劉備龐統是一個大才，你讓他做縣令是大材小用，你應該給他更高的職務，才能讓他施展才能。與此同時，諸葛亮也向劉備極力推薦龐統，強調他是一個人才。
劉備聽了二人的舉薦，遂召見龐統交談，一番交流之後，對龐統大為器重，任命他為治中從事，不久後又拜為軍師中郎將。《三國志·龐統法正傳》記載：“先主見與善譚，大器之，以為治中從事。親待亞於諸葛亮，遂與亮併為軍師中郎將。”從此，龐統得以在劉備集團中施展才華。臥龍與鳳雛，一起為劉備的事業出謀劃策。
龐統與諸葛亮雖然都很受劉備的器重，但兩人性格與行為卻截然不同。諸葛亮沉著穩重，循規蹈矩，而龐統不畏強權，直言不諱，這在一定程度上反映了他不拘小節的性格。
龐統對劉備集團的最大貢獻之一，便是為其制定了進取益州的戰略規劃。
當時，劉備雖佔據荊州，但荊州歷經戰亂，已較為荒殘，且東有孫權，北有曹操，在此地難以實現劉備興復漢室的大業。龐統敏銳地察覺到益州的重要性，他向劉備進言，指出益州地勢險要、沃野千里，是成就帝業的根基之地，且劉璋闇弱，此時正是奪取益州的大好時機。
公元211年，建安十六年。益州牧劉璋派下屬法正領兵四千去迎請劉備，法正藉機向劉備陳述奪取益州的方略，劉備猶豫不決。龐統再次進言，勸劉備抓住機會，他認為在這權利交替之時，不能墨守成規，況且吞併弱小乃常見之事，只要事定之後，封還劉璋一塊土地，便不算失信義於天下。
在龐統的反覆勸說下，劉備終於下定決心，留下諸葛亮、關羽等鎮守荊州，自己則帶領龐統，率領數萬兵士進入益州。
劉備進入益州後，在涪城和劉璋舉行宴會。按照龐統的意思，這個時候劉備就應該直接發難，控制住劉璋，這樣一來就可以不透過戰爭得到益州。但是劉備認為太倉促，沒有同意。宴席結束後，劉璋增撥給劉備很多兵馬糧草，連戰略要隘白水關也交給了劉備，讓劉備率兵去攻打張魯。
劉璋交代完畢，就回了成都。劉備則率部進軍葭萌關，假裝攻打張魯，浪費了很多時間。
龐統心中非常著急，他又跟劉備提出上、中、下三條計策，催促劉備趕緊與劉璋開戰拿下益州。
上計是劉備可以偷偷挑選精兵強將，日夜兼程走小道突襲成都。劉璋不修武備，看到大軍兵臨城下就會投降。
中計是劉備先誘殺白水關守將楊懷、高沛。這兩個人一直暗中戒備劉備，希望劉備離開益州。劉備可以趁機擒殺他們，進取其兵，乃向成都。
下計就是退回荊州，以後再慢慢進圖益州。
劉備經過深思熟慮後，選擇了中計。
龐統的三計體現了他的智謀和對局勢的準確判斷。上計雖然可以迅速取得勝利，但風險較大；下計則過於保守，可能會錯失良機；中計相對穩妥，既能削弱劉璋的實力，又有一定的勝算。
劉備依計而行，斬殺了蜀中將領楊懷和高沛，揮兵直指成都。一路上龐統建言獻策，劉備勢如破竹，所經過的地方都順利攻克，很快便打到了通往成都的重鎮涪陵，益州已是囊中之物。
拿下涪城後，劉備與眾將士置酒作樂，志得意滿。劉備乘著酒興對龐統說，今天這場宴會，真的是快樂啊。不料龐統卻對劉備直言不諱的說，你佔了人家的領土，卻感到很開心，這可不像是一支仁義之師。《三國志·龐統法正傳》記載：“於涪大會，置酒作樂，謂統曰：「今日之會，可謂樂矣」。”統曰：「伐人之國而以為歡，非仁者之兵也」”龐統的話引起了劉備的不滿，最終導致了一場口角，劉備當眾將龐統逐出宴會。雖然事後劉備將龐統請了回來，龐統也表示自己有過錯，但從這一件事，我們也看出了龐統的正直和他特立獨行的性格。
公元214年，建安十九年。劉璋投降，劉備奪取益州。劉備調諸葛亮、張飛、趙雲等人帶兵攻克白帝、江州、江陽。不久，劉備包圍雒城。龐統在跟隨劉備率眾攻城時，不幸中流矢而亡，年僅三十六歲。
龐統的死非常突然，也非常意外。他的早逝對劉備集團來說是一個巨大的損失，他的才華和智慧尚未得到充分施展，便過早地離開了人世。
如果龐統不死，以他的軍事才能和戰略眼光，或許能夠為劉備集團在爭奪天下的過程中做出更大的貢獻。他與諸葛亮的雙劍合璧，也必將使劉備集團更加強大，甚至有可能改變三國的歷史走向。可惜，歷史沒有如果。
